Promotionsvortrag von Ronja Anika Hinz

Übergangsmetalloxide weisen aufgrund ihrer hohen Abstimmbarkeit von Spin-, Orbital- und Ladungsfreiheitsgraden eine Vielzahl physikalischer Eigenschaften auf. Diese Arbeit untersucht zwei komplexe Übergangsmetalloxid Dünnschicht/ Substrat - Systeme, das NiFe2O4/SrTiO3 (NFO/STO) und das La0.3Sr0.7MnO3/SrTiO3 (LSMO/STO). NFO ist ein ferrimagnetischer Isolator. LSMO ist ein ferromagnetisches Halbmetall und geht unterhalb einer kritischen Dicke in einen Isolator über. Die Eigenschaften dieser komplexen Oxidheterostrukturen hängen jedoch häufig direkt von der Qualität des dünnen Oxidfilms und den Wechselwirkungen an der Oxid-Oxid Grenzschicht ab. In dieser Arbeit wird zunächst das Wachstum von ultradünnen NFO - Filmen mittels Pulsed Laser Deposition optimiert. Diese optimierten, glatten und einkristallinen NFO Filme werden dann mit Labormessmethoden untersucht, um eine hohe Filmqualität sicherzustellen. In einem nächsten Schritt wurden ihre Stöchiometrie und ihre kristalline Besetzung mittels Hart X-ray Photoemissions- (HAXPES) und X-ray Absorptionsspektroskopie untersucht, die an den Synchrotron BESSY II, PETRA III und der DIAMOND Light Source aufgenommen wurden. Die Stöchiometrie und die Besetzung stimmen mit den theoretischen Erwartungen des NFO in der inversen Spinellstruktur überein. Die magnetische Eigenschaften der NFO/STO Heterostruktur wird mit dem elementselektiven X-ray magnetisch - circular - Dichroismus (XMCD) untersucht. Mit den XMCD – Summenregeln werden von den Ni- und Fe - Kationen das Orbital- und das Spinmoment extrahiert. Das magnetische Moment von NFO wird größtenteils von den Ni - Kationen getragen, was mit den theoretischen Berechnungen übereinstimmt. Es wird nachgewiesen, dass die Ti - Kationen des STO Substrats in der Nähe der Grenzfläche teilweise reduziert sind und ein nicht verschwindendes magnetisches Signal besitzen. Aufgrund des Proximityeffekts ahmt das Ti - Signal die ferrimagnetische Eigenschaft des NFO - Films nach. Die elektronischen Eigenschaften von Au/NFO/STO - und Pt/LSMO/STO - Heterostrukturen wurden mithilfe von inoperando HAXPES Messungen untersucht. Die Bandausrichtung und die Bandverbiegung werden untersucht, indem die HAXPES Spektren mit der Krauts Methode untersucht werden. In der Au/NFO/STO Heterostruktur ist die Bandausrichtung und die Bandverbiegung an der NFO/STO Grenzfläche spannungsunabhängig. Das elektrische Verhalten der Pt/LSMO/STO Heterostruktur ist ebenfalls diodenähnlich. Nur die Spannung-Rückwärtsrichtung zeigt eine spannungsabhängige Bandausrichtung und Bandverbiegung. Die Bandausrichtung beider Oxidsysteme stimmt mit dem in der IV-Kurve beobachteten elektrischen Verhalten überein. Die Bandverbiegung des STO erstreckt sich bis zu 7nm in das Substrat hinein und LSMO zeigt durch den gesamten Film Bandverbiegung.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die hergestellten NFO Filme eine Stöchiometrie, Kationenstrukturbesetzung und magnetische Eigenschaften besitzen, die mit den theoretischen Erwartungen übereinstimmt. Weiterhin wird gezeigt, dass der STO aufgrund des Proximityeffekts ein echtes magnetisches Moment aufweist. Auch unter angelegten Spannungen bleibt die Bandanordnung zwischen NFO und STO stabil. Das elektronische Verhalten von NFO/STO und LSMO/STO wird erfolgreich beschrieben und bestimmt, indem das Kraut-Modell auf die in-operando HAXPES Spektren angewendet wird. Dies macht in-operando HAXPES zu einem leistungsstarken Werkzeug zur Untersuchung des elektronischen Verhaltens an Oxidgrenzflächen.

Dissertation von Ronja Anika Hinz (2021): Electronic and spin control in functional oxide heterostructures

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