Promotionsvortrag von Karl Jakob Schiller

Quantenmaterialien weisen häufig Phasen und Anregungen auf, die aus den Wechselwirkungen zwischen Elektronen und anderen Quasiteilchen entstehen. Das Erfassen der ultraschnellen Dynamik dieser Zustände erfordert einen experimentellen Zugang zur elektronischen Struktur sowie zu ihrer zeitlichen Entwicklung in Energie und Impulsraum. Die zeitaufgelöste Impulsmikroskopie ermöglicht diesen Zugang, indem sie Pump-Probe Photoemission mit paralleler multidimensionaler Detektion kombiniert, wird jedoch durch die wechselseitige Abhängigkeit von Energie- und Zeitauflösung grundlegend limitiert. In dieser Arbeit wird eine auf Erzeugung hoher Harmonischer basierende Strahlungsquelle mit extrem-ultravioletten Photonen im Femtosekundenbereich vorgestellt, die in zwei Betriebsmodi arbeitet, welche jeweils auf hohe Energie- bzw. Zeitauflösung optimiert sind. Dieses Dual-Mode Konzept mildert die durch das Zeit-Bandbreite Produkt vorgegebene Beschränkung und erlaubt eine flexible Optimierung der spektralen und zeitlichen Auflösung. In Kombination mit einem Impulsmikroskop zur multidimensionalen Datenerfassung erreicht das Instrument eine Energieauflösung unter 110 meV und eine Zeitauflösung unter 50 fs in den jeweiligen Betriebsmodi. Mit diesem Aufbau werden lichtinduzierte Dynamiken in geschichteten Halbleitern und Heterostrukturen untersucht. In Volumenkristall WS2 wird die Relaxation angeregter Ladungsträger zwischen verschiedenen Tälern der Brillouin-Zone verfolgt. In einer WS2/WSe2-Doppelschicht zeigt resonante Anregung Signaturen, die auf die Bildung und den Zerfall von Exzitonen hinweisen. Abschließend werden intrinsische Punktdefekte im van-der-Waals-Antiferromagneten CrSBr untersucht: Die Kombination aus Kernlevel-Spektroskopie und theoretischer Modellierung identifiziert Chrom-Zwischengitterplätze und Brom-Fehlstellen als Quellen der intrinsischen n-Dotierung, während Anregung unterhalb der Bandlücke feldinduzierte Photoemissionseffekte offenbart.