Promotionsvortrag von Gang Qiang
- Verteidigung
Magneto-optical properties of semiconductor nanocrystals in glass
Das Verständnis der Spin- und Exzitoneneigenschaften in kolloidalen Nanostrukturen ebnet den Weg für ihre Anwendungen in einer Vielzahl von Fachgebieten wie z.B. der Spintronik oder der Quantenwissenschaft und -technologie. Unter Verwendung magneto-optischer experimenteller Techniken werden die grundlegenden Eigenschaften wie Polarisation, g-Faktor und Spindynamik in drei Sorten von Halbleiter-Nanokristallen (NCs), d.h. CdSe, CuCl und anorganischen Perowskiten (CsPbBr3,
CsPbI3), untersucht, was zum besseren Verständnis der Exzitonen-Feinstruktur und der damit verbundenen Wechselwirkungen in den einzelnen Materialien beiträgt.
Durch die Kombination der experimentellen und theoretischen Bemühungen ist es gelungen, das ungewöhnliche Phänomen polarisierter Emission von dunklen Exzitonen
im Ensemble der CdSe NCs zu erklären, indem die Dispersion der Nanokristallgröße und der Phononeneffekt einbezogen wurden. Die kohärente Spin-Dynamik weist zwei
Komponenten auf, nämlich eine oszillierende und eine nicht oszillierende. Die Larmorfrequenz der oszillierenden Komponente wird dem Elektron auf der Grundlage der
theoretischen Analyse eindeutig zugewiesen. Die nicht oszillierende Komponente wird durch die eingefrorene Exziton-Spinpolarisation verursacht, die durch den Pump-Puls in NCs mit einer durch das Kristallfeld bedingten Aufspaltung von Schwer- und Leichtlöchern entsteht. Die Polarisationseigenschaften und g-Faktoren in CuCl NCs werden umfassend untersucht, und es wird herausgestellt, dass der Grad der zikulären Polarisation der Z3 Exzitonenemission bei niedrigen Temperaturen bis zu 8 T linear mit dem Magnetfeld zunimmt. In den Messungen der Spin-Flip-Raman-Streuung wird ein g-Faktor von etwa 2 festgestellt, der dem Elektron zugeordnet werden kann. Die magnetfeld- und temperaturabhängige Rekombinationsdynamik offenbart einen dunklen Grundzustand sowohl in CsPbBr3 als auch in CsPbI3 NCs mit einer entsprechenden Hell-Dunkel-Exzitonenspaltung von 4.2 meV bzw. 6.5 meV. In CsPbI3 NCs werden sehr interessante anomale Polarisations- und Spindynamiken beobachtet, die mit der Wechselwirkung zwischen dem dunklen Exzitonzustand und der hellen Exziton-Feinstruktur zusammenhängen. DieMessungen der Spin-Flip-Raman-Streuung in CsPbI3 NCs ergeben zwei g-Faktoren, von denen einer etwa 2.5 und der andere etwa 1.5 beträgt.