Promotionsvortrag von Jonah Elias Nitschke

Magnetische Ordnung in niedrigdimensionalen Materialien eröffnet vielversprechende Möglichkeiten für spintronische, Quanten- und neuartige Informationsspeicheranwendungen. Unter den geschichteten magnetischen Kristallen zeichnen sich die Übergangsmetall-Thiophosphate (MPS3, mit M = Mn, Fe, Co, Ni) durch ihre Luftstabilität, chemische Vielseitigkeit und vielfältigen magnetischen Grundzustände aus und bieten damit eine ideale Platvorm zur Untersuchung des Zusammenspiels von Spin-, Ladungs- und Gitterfreiheitsgraden. Diese Arbeit kombiniert verschiedene Photoemissionsspektroskopie-Techniken, einschließlich Röntgenphotoemissionsspektroskopie (XPS), winkelaufgelöster Photoemissionsspektroskopie (ARPES) und zeitaufgelöster ARPES (trARPES), mit ab-initio-Rechnungen, um die elektronische Struktur, Quasiteilchendynamik und Modifizierbarkeit von vier repräsentativen MPS3-Verbindungen zu untersuchen.  Im ersten Teil zeigen XPS- und ARPESMessungen die intrinsischen elektronischen Eigenschaften, darunter komplexe Valenzbandstrukturen mit dispersiven und flachen Bändern, materialspezifische Orbitalhybridisierung und Impuls-abhängigen Intensitätsvariationen. Mit trARPES an FePS3 identifizieren und charakterisieren wir zwei verschiedene d-d Übergänge, bestimmen deren Lebensdauern und Impulsraumcharakter und demonstrieren die Fähigkeit der Methode, lokale Multiplett-Anregungen im Impulsraum zu verfolgen. Im zweiten Teil untersuchen wir die Modifizierbarkeit der elektronischen Eigenschaften durch Moleküladsorption und Alkali-Metall-Interkalation. Photoemissions- rbitaltomographie an Pentacen-Monolagen auf FePS3 und NiPS3 zeigt gut geordnete, physisorbierte Moleküllagen und liefert eine Grundlage für Studien mit stärkeren Donor-Akzeptor-Systemen. Lithium- und Cäsium-Interkalation zeigen elementspezifisches Dotierungsverhalten, Änderungen des Oxidationszustands und orbitalselektive Bandmodifikationen, was das Potenzial für gezieltes Bandstruktur-Engineering unterstreicht. Zusammenfassend präsentiert diese Arbeit eine detaillierte Untersuchung des elektronischen Grundzustands von vier repräsentativen MPS3-Verbindungen, erweitert die Anwendung von trARPES auf Multiplett-Anregungen durch die Untersuchung der Elektronendynamik in FePS3 und liefert erste Einblicke in die gezielte Modifikation der elektronischen Eigenschaften durch Moleküladsorption und Alkali-Metall-Interkalation, was die Vielseitigkeit und das Potenzial dieser Materialklasse verdeutlicht.