Promotionsvortrag von Jan Niklas Mundry

Die Themen der vorliegenden Arbeit umfassen die Grundlagenforschung sowie die experimentelle Umsetzung von Konzepten für aktive photonische Elemente auf der Basis von Nanostrukturen, die im Telekommunikationswellenlängenbereich arbeiten.
Im ersten Teil dieser Arbeit werden die optischen Eigenschaften von Vanadiumdioxid (VO2) Nanokristallen (NK) sowie deren Einsatz in einem Etalon untersucht. VO2 weist einen leicht zugänglichen Isolator-Metall-Phasenübergang (IMP) nahe der Umgebungstemperatur auf. Bei Anregung des IMP kommt es zu einer strukturellen Transformation, die mit einer deutlichen Änderung der komplexen dielektrischen Funktion einhergeht. Die VO2-NK zeichnen sich durch plasmonische Resonanzen im nahen Infrarotbereich aus und zeigen eine breite IMP-Hysterese mit einem stark unterkühlten metallischen Zustand. Wird eine dünne Schicht aus VO2-NK in einem optischen Etalon untergebracht, so verändern sich dessen Transmissionspeaks im Nahinfrarot deutlich in ihrer spektralen Position und in der Spitzenintensität beim Durchlauf des IMP. Sowohl durch gezielte Erwärmung, als auch durch ultraschnelle optische Anregung lässt sich so die Funktionalität des Etalons aktiv steuern. Transfermatrixsimulationen der Schichtstruktur, welche die dielektrischen Eigenschaften der VO2-NK einbeziehen, bestätigen die experimentellen Ergebnisse in qualitativer Hinsicht. Über die nichtlinearen optischen Eigenschaften von VO2 jenseits des etablierten IMP ist weitaus weniger bekannt. Zu diesem Zweck wird die nichtlineare optische Antwort eines dünnen Films von VO2 NK mit z-Scans und Femtosekundenpulsen im Nahinfrarot untersucht. Es wird eine ausgeprägte sättigbare Absorption auf der kurzwelligen Seite der Resonanz sowie eine auffällige inverse sättigbare Absorption im Telekommunikationsfenster beobachtet. Diese Nichtlinearitäten können auf eine Rotverschiebung der plasmonischen Resonanz der NK zurückgeführt werden, welche auf der Erwärmung des Elektronenkollektiv und der Temperaturabhängigkeit der linearen Absorption basieren. Die Ergebnisse sind vielversprechend für die Verwendung von VO2-NK als z.B. sättigbarer Absorber in modengekoppelten Lasern.
Im zweiten Teil wird eine Halbleiter-Heterostruktur auf der Basis von hexagonalen ultraschmalen GaN/AlN-Multiquantentöpfen (MQT) untersucht. Der maßgeschneiderte Inter-Miniband-(IMB)-Übergang wird im Hinblick auf seine linearen und ultraschnellen nichtlinearen optischen Eigenschaften charakterisiert. Insbesondere werden die zentrale Energie und die außergewöhnlich große energetische Breite des IMB-Übergangs analysiert sowie die Zeitskalen der Elektronenrelaxation mit dem etablierten Pump-Probe-Schema untersucht. In Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen für LO-Phononenstreuung wird eine schnelle Relaxation für resonante IMB-Anregung gefunden. Im starken Gegensatz dazu werden für Photonenenergien, die das Kontinuum oberhalb der Barriere ansprechen, deutlich längere Relaxationszeiten beobachtet. Die Heterostruktur wird zu guter Letzt mit einem Array plasmonischer Antennen funktionalisiert, welche kreuzpolarisierte Resonanzen im nahinfraroten Wellenlängenbereich und ihrer zweiten Harmonischen aufweisen. Diese Art von nichtlinearer Meta-Oberfläche ermöglicht durch die resonante Kopplung der plasmonischen Elemente an die optischen IMB-Übergängen im MQT die Erzeugung der zweiten Harmonischen bei senkrechtem Einfall. Während die zweite Harmonische ursprünglich nur in die Ebene der Quantentöpfe abgestrahlt wird, gestattet eine geeignete geometrische Anordnung der plasmonischen Elemente schließlich die Emission der zweiten Harmonischen in Transmissionsgeometrie senkrecht zur Meta-Oberfläche.

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