Promotionsvortrag von Stefan Grisard

Photonen-Echos entstehen aus der verzögerten optischen Antwort von inhomogenen Ensembles von Emittern bei resonanter Laseranregung. In Halbleitern ermöglichen sie es, interne Streu- und Wechselwirkungsdynamiken auf der Pikosekundenskala aufzudecken und könnten einen wichtigen Beitrag zu der Realisierung von quantenoptischen Speichern in zukünftigen Quantennetzwerken leisten. Basierend auf diesen beiden Anwendungsbereichen nutzt diese Arbeit Photonen-Echos, um zwei Materialsysteme zu untersuchen: Organisch-anorganische Perovskite und (In,Ga)As-Quantenpunkte. Organisch-anorganische Perovskite haben aufgrund ihrer außergewöhnlichen Leistung in der Photovoltaik und bei lichtemittierenden Anwendungen große Aufmerksamkeit erregt. Ein umfassendes Verständnis der kohärenten Licht-Materie-Wechselwirkungen in dieser Materialklasse und insbesondere die Rolle von Exzitonen nahe der Bandlücke blieben jedoch bisher unklar. Diese Arbeit zeigt, dass Exzitonen die nichtlineare optische Antwort von MAPbI und FAPbI Einkristallen dominieren und selbst bei kryogenen Temperaturen einer starken inhomogenen Verbreiterung unterliegen. Es wird gezeigt, dass kompositionelle Substitutionen räumliche Bandlückenfluktuationen im Nanometerbereich verursachen, die Exzitonen lokalisieren und ihre Kohärenzzeit um zwei Größenordnungen verlängern. Darüber hinaus werden Exzitonenwechselwirkungen durch polarisationsabhängige Photonen- Echos untersucht, wobei die Bildung eines Biexzitonzustands und der Beitrag von spinabhängigen Vielteilchenwechselwirkungen zu nichtlinearen optischen Spektren beobachtet werden. Anschließend verlagert sich der Fokus auf lokalisierte Exzitonen in (In,Ga)As-Halbleiter Quantenpunktensembles, die eine ideale Plattform darstellen, um neue Ansätze zur kohärenten Übertragung, Manipulation und Rückgewinnung von optischen Informationen im Festkörper auf Pikosekunden-Zeitskalen zu erforschen. Es wird demonstriert, dass kollektive Rabi-Rotationen der Photonen-Echos aus dem Quantenpunktensemble beobachtet werden können, wenn ein räumlich homogenes Anregungsprofil verwendet wird. Auf diese Weise werden interne Dekohärenzmechanismen unter starker Laseranregung identifiziert. Anschließend wird die Photonen-Echo-Sequenz um zwei Kontrollpulse erweitert, was eine optische Kontrolle der Emissionszeit, der spektralen Antwort und des Polarisationszustands der Photonen-Echos von Quantenpunkten ermöglicht. Hierbei wird das Zusammenspiel von zeitlich sortierten Multi-Wellen-Mischsignalen ausgenutzt.

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